Граппа - откололась раньше: её винный спирт делают из мезги - виноградного жмыха , веток, листьев и прочего, что попало в давильный пресс.
Арманьячный спирт - только из виноградного сока.

Деление это конечно условное, потому что в сок попадает не только содержимое ягод, но и то сок, что в ветках, листьях. Пресс - он же не разбирает "кто есть ху".
Но французам так нравится думать про себя, а итальянцам - про себя.
В строго формальных классификациях иногда можно встретить высказывания, что граппа - это вообще не бренди, а вермут (что, впрочем , одно другому не противоречит)

На мой субъективный вкус - букет граппы ярче и разнообразней в оттенках.
А букет арманьяка - глубже и не сразу раскрывается.
И да, граппа "жёстче" давит на язык.

Но ещё многое зависит от ситуации и гастраномического окружения: например , под краба - лучше граппа, под устриц - арманьяк.